单萜烯氧化酿成的二次有机气溶胶(SOA) 是大气中有机气溶胶的雄伟起首,对景观变化和东说念主类健康具有显贵影响。大气中的相对湿度是一个雄伟的环境因素,不错影响SOA的化学构成,进而影响气溶胶活性和产量。然则,单萜烯臭氧化中SOA化学因素的相对湿度的依赖性尚不明晰。
近日,我系罗灏博士后和赵德峰后生盘问员(通信作家)团队针对BVOC中的单萜烯,以各人排放量第一的α-蒎烯为盘问对象,在实验室平正流动管反映器中模拟盘问了α-蒎烯的臭氧氧化流程,秉承萃取式电喷雾化学离子化质谱及时在线检测的顺序在分子水平上展示了不同相对湿度下α-蒎烯臭氧化中SOA化学因素的变化。
该责任盘问了在硫酸铵种子气溶胶存在和不存在的情况下,α-蒎烯臭氧氧化酿成的SOA分子构成的RH依赖性。在硫酸铵种子气溶胶存在的情况下,SOA中单体和二聚体随RH加多而加多的比例基本保抓不变,这是由于它们在富足丰采上随RH加多而加多的进程雷同。单体富足丰采的加多可能归因于跟着RH加多,其举座扩散扫数加多,以及含氧量较低的半蒸发性单体居品(如C10H16Ox≤6)的分派增强。二聚体随RH加多而加多的原因可能是酸催化反映,因为二聚体的离别跟着RH的加多而显贵变化。SOA构成的RH依赖性导致SOA的总分子量跟着RH的加多而略有镌汰。最丰富的居品系列C10H16Ox的平均O/C跟着RH的加多而镌汰。这是由于与含氧量较高的化合物(C10H16Ox>6)比较,含氧量较低的化合物(C10H16Ox≤6)的加多更为彰着。尽管最丰富的居品系列内的O/C发生了变化,但总SOA的O/C随RH加多基本保抓不变,这归因于多样居品系列随RH加多而调动SOA举座O/C的对消趋势。在枯竭种子气溶胶的情况下,跟着相对湿度的加多,单体的富足丰采比二聚体加多得更为彰着。此外,跟着相对湿度的加多,SOA的总分子量显贵镌汰。SOA组分对相对湿度的依赖性归因于相对湿度加多(关于C10H16Ox≤6)和/或蒸气壁亏蚀(关于C10H16Ox>6和二聚体)导致的冷凝增强,即关于蒸发性较低的化合物,有机蒸气-颗粒和有机蒸气-壁之间出现均衡偏移。这一发现是基于从反映器壁上有机蒸气到悬浮颗粒的冷凝技艺圭臬与从有机蒸气径直冷凝到颗粒上的冷凝技艺圭臬的比较。这些效果为进一步从分子层面表征α-蒎烯臭氧氧化生成的SOA偏激受到相对湿度的影响提供了启示。
色吧性爱图 1 在硫酸铵种子气溶胶存在的条目下,居品C10H16Ox=2-9的组分占比随不同相对湿度的变化。
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图 2 在硫酸铵种子气溶胶存在的条目下,(a)不同碳数SOA居品构成的相对占比随不同相对湿度的变化;(b)单体和二聚体随不同相对湿度的变化。
本盘问展示了α-蒎烯臭氧氧化(一种经典的自然源SOA反映体系)中SOA的分子构成如何受到相对湿度影响。值得一提的是,这些影响并不体咫尺传统气溶胶质谱所测得的居品的总元素构成(O/C, H/C)中。这项责任强调了在分子水平上表征构成的必要性。依赖于RH的SOA构成强调了在大气数值模子中议论RH影响的必要性,以更正对SOA浓度和构成的测度。
盘问效果以“Effect of relative humidity on molecular composition of secondary organic aerosol from α-pinene ozonolysis"为题发表在《Environmental Science:Atmospheres》期刊,并当作内封面展示(图3)。其他合营作家包括复旦大学大气与海洋科学系张义军考验和上海市环境科学盘问院黄丹丹高档工程师。该项责任获得了国度当然科学面上基金,上海市基础盘问先导表情和上海市国外科技合营伙伴计议项观点资助。
图3 本盘问实践的内封面展示
论文信息:
Effect of relative humidity on molecular composition of secondary organic aerosol from α-pinene ozonolysis
Hao Luo#, Yindong Guo#, Hongru Shen, Dan Dan Huang, Yijun Zhang and Defeng Zhao*
Environmental Science:Atmospheres, 2024, 4, 519-530
https://doi.org/10.1039/D3EA00149K